Znanstvenici su simulirali nuklearne padavine

Iskreno se nadamo da nikada nećemo imati nuklearne događaje s radioaktivnim padalinama, izazvanih namjerno ili slučajno, no istraživači iz Nacionalnog laboratorija Lawrence Livermore (LLNL) u SAD-u, proveli su kontrolirane eksperimente u visokotemperaturnoj plazma cijevi, simulirajući dio nuklearne vatrene kugle kako bi vidjeli kako će čestice isparene u reakciji fisije reagirati prilikom hlađenja.

Ovo istraživanje je od velike važnosti jer je razumijevanje posljedica ključni dio planiranja sigurnosti i upravljanja katastrofama u slučaju nuklearnih incidenata.

Znanstvenici su prilagodili reaktor s protočnom plazmom kako bi nametnuli kontrolirane toplinske gradijente i procijenili kako oni utječu na razvoj redoksa i razdvajanje pare i kondenzata u ternarnoj U/Ce/Cs matrici.

Reaktor održava plazmu iznad 5000 K i omogućuje programabilnu kontrolu profila hlađenja i fugativnosti kisika.

U ovom radu ispituju se dva kontrastna toplinska režima: kontinuirano hlađenje u ambijentu i toplinsko zadržavanje uz pomoć peći koje nameće produženi interval visokih temperatura blizu 1400 K prije gašenja.

Prethodne studije u ovom reaktoru pokazale su da je specijacija uranijevogoksida osjetljiva i na fugatnost kisika i na povijest hlađenja, stabilizirajući se kao UO2 ili α-UO3 ovisno o temperaturi i redoks uvjetima.

Sličan rad na ceriju pokazao je da, iako se stvaranje CeO2 povećava s fugativnošću kisika na visokim temperaturama, CeO2 je primarna kondenzirana faza i pokazuje ponašanje agregacije u parnoj fazi koje se razlikuje od uranija.

Sadašnja studija nadovezuje se na te temelje ispitivanjem redoks evolucije, hlapljivosti i stvaranja kondenzata u ternarnim U/Ce/Cs kondenzatima pod kontroliranim toplinskim gradijentima. U/Ce/Cs matrica je odabrana zbog svoje kemijske relevantnosti i eksperimentalne provedivosti.

Uranij je vatrostalni aktinoid s više oksidacijskih stanja. Cerij služi kao plutonijev surogat s paralelnim redoks ponašanjem. Cezij je hlapljivi fisijski produkt koji se kondenzira kasno i snažno reagira na temperaturne promjene.

Testirali su hipotezu da različiti toplinski gradijenti mijenjaju redoks evoluciju i raspodjelu hlapljivog cezija tijekom ternarne kondenzacije. Kako bi procijenili ovu hipotezu, kombinirali su nanoskalnu analizu transmisijom elektronskom mikroskopijom (TEM) s profilima frakcioniranja u skupnom stanju iz induktivno spregnute plazma-masene spektrometrije (ICP-MS).

TEM metode, uključujući TEM visoke rezolucije (HRTEM), elektronsku difrakciju odabranog područja (SAED), visokokutni anularni skenirajući TEM u tamnom polju (HAADF-STEM) i energetski disperzivnu rendgensku spektroskopiju (STEM-EDS), razdvojile su kristalne faze, morfologije čestica i raspodjele elemenata u nanoskalnim slojevima, dok je ICP-MS kvantificirao particioniranje u skupnom stanju i povezao trendove frakcioniranja s nanoskalnim strukturama.

Ovaj pristup dvostruke skale pruža kvantitativnu metodu za određivanje kako toplinski gradijenti utječu na redoks evoluciju, frakcioniranje potaknuto hlapljivošću i razvoj faza u kontroliranoj višekomponentnoj matrici.

Za generiranje visokotemperaturnih para i kontrolirane profile hlađenja ternarnih U/Ce/Cs smjesa korišten je reaktor s protočnom plazmom. Reaktor se sastoji od induktivno spojenog plazma plamenika vanjskog promjera 2 cm spojenog na reakcijsku cijev od taljenog kvarca promjera 4 cm, koja je radila kao stacionarna platforma s kontinuiranim protokom za obradu aerosola.

Ovi eksperimenti pokazuju da kontrolirani toplinski gradijenti u reaktoru s plazma protokom modificiraju i redoks evoluciju i raspodjelu cezija u ternarnom U/Ce/Cs sustavu. Uran i cerij su se rano kondenzirali kao UO2 i CeO2 , što je u skladu s ravnotežno kontroliranim stvaranjem oksida.

Pri hlađenju u ambijentalnim uvjetima, uran je oksidirao u α-UO3 , dok je zadržavanje u peći sačuvalo UO2 i potaknulo djelomičnu redukciju cerija u Ce2O3 . Cezij je pokazao najjaču kinetičku osjetljivost. Ostao je hlapljiv uzvodno, pokazao je prolazno obogaćivanje unutar toplinskog platoa i stabilizirao se nizvodno kao miješani Cs-U oksidi, uključujući Cs2UO4 i Cs2U2O7.

Stvaranje ovih Cs - uranatnih faza naglašava kako hlapljivost, vrijeme zadržavanja i redoks uvjeti zajedno utječu na kondenzaciju u kasnoj fazi.

Širi uvid je da fazna stabilnost i raspodjela elemenata ne ovise samo o ravnotežnoj termodinamici, već i o lokalnoj temperaturi i redoks okruženju koje se javlja tijekom hlađenja. Slaganje između rezultata nanoskalnog TEM-a i mjerenja ICP-MS-a u skupnom stanju pruža unakrsni pogled na to kako toplinska povijest oblikuje evoluciju kondenzata.

Nalazi potvrđuju da ravnotežni modeli obuhvaćaju dominantne vatrostalne okside, ali ne opisuju procese koji upravljaju preraspodjelom hlapljivih elemenata. Uključivanje parametara kao što su vrijeme zadržavanja, hlapljivost i lokalni toplinski gradijenti stoga je ključno za poboljšanje prediktivnih opisa višekomponentne kondenzacije.

Iako reaktor ne može reproducirati punu kemijsku složenost nuklearne vatrene kugle, on pruža kontroliranu platformu za izolaciju mehanizama koji odgađaju ili ubrzavaju interakciju između hlapljivih i vatrostalnih komponenti. Ova sposobnost jača napore u tumačenju frakcionacijskih potpisa u pojednostavljenim sustavima krhotina.

Eksperimentalni okvir razvijen ovdje može se proširiti na složenije kemije, uključujući sustave koji sadrže silikatne ili okolišne komponente.

Budući napori koji integriraju in situ dijagnostiku i kinetičko modeliranje pomoći će u usavršavanju načina na koji hlapljivost, redoks kemija i temperaturna povijest zajedno utječu na strukturu kondenzata i sastav višekomponentnih krhotina nastalih pod uvjetima visoke temperature i redoks evolucije.

Znanstveni rad o ovom eksperimentu možete pronaći na ovoj poveznici.